En el verano de 1666, con motivo del primer matrimonio del emperador Leopoldo I, fue a Viena, donde perfeccionó sus habilidades de composición. En 1669, cuando la Altenburg Kapelle se disolvió, se le asignó un ingreso suficiente para tres años. Más tarde se unió en Gotha a la Kapelle del duque Ernesto I de Sajonia-Gotha, que había heredado el dominio de Altenburg; el 1 de abril de 1676 fue nombrado Kapellmeister sucediendo a Georg Ludwig Agricola y mantuvo esa posición hasta su muerte.

Casado con una Anna Wilhelmina, volvió a casarse con Anna Maria Oehlbeer, que murió en Gotha en 1690. Vivió de ahí en adelante en casa de su hija Maria Elisabeth.

Aunque Mylius escribió muchas obras vocales sacras, así como singspiels, al parecer no logró publicar ninguna de sus composiciones: el título de su propia lista manuscrita de muchas de ellas, "Musicalische Opera, welche mit der Hülffe Gottes erhoftes nach und nach getrucket werden sollen" (Obras musicales, que, con la ayuda de Dios, deberían haberse publicado poco a poco), obviamente alude a sus continuos esfuerzos para encontrar un editor, y expresó un sentimiento similar en sus "Rudimenta Musices, das ist: Eine Kurtze und grundrichtige Anweisung zur Singe Kunst" (Mühlhausen, 1685).

Sólo dos de sus obras musicales, ambas sacras, han sobrevivido: un motete a cuatro voces y bajo continuo, con fecha de 1697 y un diálogo para soprano y contralto con coro de cuatro voces, cinco violas y bajo continuo. "Rudimenta Musices", esencialmente un manual práctico de enseñanza para su uso con sus propios estudiantes, también se conserva. Según su prólogo deseaba enseñar a sus estudiantes cómo cantar música moderna correctamente. Por lo tanto, rechazó cualquier instrucción basada en conocimientos musicales fuera de moda, incluyendo el solfeo y los modos. Su texto conciso, bien organizado, introduce a los estudiantes a la notación moderna, las escalas mayores y menores, intervalos, proporciones, y varios refinamientos del arte vocal, incluyendo la producción vocal y los aspectos del canto expresivo. La característica más importante de sus escritos sobre el canto es su relato de los diversos tipos de adornos vocales, como el trémolo, tirata, variatio notae y passaggio, que él afirmaba haber basado en sus estudios con Bernhard. En esta sección, ilustrada con numerosos ejemplos musicales, proporciona pistas muy valiosas a importantes y todavía en gran parte sin resolver cuestiones de la práctica de interpretación relativas a los adornos vocales de improvisación y su aplicación a la música sacra del periodo barroco.